În 1970 ajunge la Asociația Sportivă Armata (AS Armata) Târgu-Mureș, care la momentul respectiv juca în eșalonul secund.
Bölöni bifează 19 meciuri în primul sezon, reușind la finalul acestuia promovarea în prima divizie.
Mijlocașul debutează în prima divizie la 22 August, 1971,într-un ASA Târgu-Mureș 0-0 Farul Constanța, meci contând pentru prima etapă.
Pentru AS Armata Târgu-Mureș, “Loți“ joacă 14 sezoane, având 406 aparitii și 64 gouri.
Deasemenea, reușește de trei ori consecutiv calificarea în Cupa Uefa și primește două trofee de “Cel mai bun jucător al anului în România”, în 1977 și 1983.
Face parte din echipa castigatoarea a primului titlui European din Istoria fotbalului romanesc, Cupa Campionilor Europeni, ediția 1985-1986.
Pana la finele lui ’86 isi trece in palmares si Supercupa Europei, pe care Steaua a reusit sa o castige dupa un meci in compania echipei Dinamo Kiev, disputat pe stadionul Louis II din Monaco.La echipa națională debutează pe 24 Septembrie 1974 într-un Grecia 1-1 România, pentru care strânge o sută două selecții, reușind să înscrie de douzeci și trei de ori.